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報告書

LWTF液処理系プロセスにおける操作条件の妥当性評価試験-コールド工学試験装置による確認試験-

小林 師; 村田 栄一*; 澤幡 佳和*; 斎藤 晶*

JNC TN8430 2001-002, 43 Pages, 2001/02

JNC-TN8430-2001-002.pdf:1.98MB

現在、東海再処理施設内で建設計画を進めている低放射性廃棄物処理技術開発施設(以下LWTF)の液処理系プロセスでは、低放射性廃液中の塩(NaNO3等)と放射性核種を分離し、それぞれ「硝酸塩蒸発固化体」、「スラリー蒸発固化体」として保管・貯蔵される。このプロセスにより、従来の「アスファルト固化法」に比べ、大きな減容比を得ることができる。本報では、このLWTF液処理系プロセスと同様の処理を工学規模の装置を用いて行い、過去の基礎試験結果から得られたLWTF運転上の設定値との比較を行った。その結果、LWTF液処理系プロセスにおける「ヨウ素不溶化・プレフィルタろ過工程」、「限外ろ過(I)工程」、「前処理工程」、「共沈・限外ろ過(II)工程」、「共沈・限外ろ過(III)工程」のそれぞれの工程において、LWTF運転上の設定値が妥当であることを確認した。

報告書

アスファルトの$$gamma$$線による放射線劣化により生成する可溶性有機物の評価

福本 雅弘; 西川 義朗*; 加川 昭夫; 河村 和廣

JNC TN8400 2001-002, 23 Pages, 2000/12

JNC-TN8400-2001-002.pdf:0.55MB

TRU廃棄物処分研究におけるアスファルト固化体の影響評価の一環として、放射線($$gamma$$線)によるアスファルトの劣化により生成する可溶性有機物の種類と濃度について確認した。また、硝酸塩の影響についても合わせて確認した。その結果、放射線(アスファルトが処分環境で100万年の期間に受ける$$gamma$$線の吸収線量に相当する10MGy)によるアスファルトの劣化により生成される可溶性有機物のギ酸、酢酸及びシュウ酸濃度はそれぞれ、約50mg/dm3、約30mg/dm3及び約2mg/dm3とValckeらがEurobitum(ブローンアスファルト、MexphaltR85/40)の放射線分解の劣化生成物の影響をPuとAmを用いた試験により実施し、Boom Clay間隙水中のPuとAm溶解度は増加しなかったと示した時のギ酸、酢酸、シュウ酸の濃度より低濃度の溶出であった。また、硝酸イオンが多量に存在しても、TOC、ギ酸、酢酸、シュウ酸濃度の変化は微量であった。すなわち、放射線により硝酸イオンが亜硝酸イオンとなる過程でアスファルトの酸化的分解を促進することにより、錯体の有機配位子となりうるギ酸、酢酸を溶出させることは少ないといえる。このことから、アスファルト固化体の放射線($$gamma$$線)による劣化により溶出してくる可溶性有機物とTRU核種との錯体形成によるTRU核種の溶解度上昇、TRU核種の分配係数低下は限定的である。

報告書

ナトリウム漏洩燃焼形態の予測手法に関する研究 -粒子法を用いたナトリウム漏洩燃焼解析手法の開発- 中間報告書

越塚 誠一*; 向原 民*; 岡野 靖; 飯田 将雄*; 山口 彰

JNC TY9400 2000-012, 91 Pages, 2000/03

JNC-TY9400-2000-012.pdf:2.82MB

液体ナトリウムの漏洩燃焼挙動の解析には、ナトリウム液滴やナトリウムプールの燃焼、床に落下したナトリウムの広がり、燃焼生成物の堆積など、様々な現象を複合して解析する必要がある。特に、床ライナーの温度分布の評価には、落下したナトリウムがどのように広がるかが重要である。核燃料サイクル開発機構では、こうした複雑な液体ナトリウム漏洩燃焼挙動解析のため、粒子法による計算コードを開発している。粒子による熱流動解析手法は東京大学において本研究者らによって開発されたもので、従来の差分法などと比較して、流体の分裂・合体や堆積・凝固を容易に扱うことが可能である。本研究では、ナトリウムの凝固や燃焼生成物の堆積挙動を解析するため、固相の粒子計算モデルの開発、これを利用した凝固・堆積の粒子計算モデルの開発、表面張力の粒子計算モデルの開発をおこなった。固相の解析のため、ヤング率とポアッソン比で記述される弾性体の運動を、粒子間相互作用で計算するモデルを新たに開発した。この方法では、従来の有限要素法での要素分割の必要がないので、弾性体の大変形のみならず、破壊なども容易に解析できる。特に粒子に回転の自由度を持たせたことで、角運動量の保存性が得られた。弾性体に正弦波状の変位を与え本計算モデルを適用したところ、応力分布や圧力分布は解析解と良く一致した。凝固を伴う熱流動解析法として、熱流動をこれまでの粒子法(MPS法)で、凝固した後の固相を弾性体として解析するモデルを開発した。初期に幅10cm高さ20cmの2次元矩形状液体ナトリウムの、厚さ1cm長さ1mのステンレス板上での広がり挙動を、本手法を用いて計算した。仮にナトリウムおよびステンレスの熱伝導率や粘性を実際よりも大きな値を用いると、先端が凝固することにより、ナトリウムの広がりが抑制されるという結果が得られた。なお、本計算モデルは燃焼生成物の堆積挙動にも適用できる。表面張力の効果を取り入れるため、その粒子計算モデルを開発した。液面形状を描かずに粒子数密度から曲率など必要な微分幾何の諸量を計算するアルゴリズムとし、流体が分裂や合体をする場合にも適用できるようにした。エタノール液滴の振動の計算をおこない、従来のVOF法による結果と良い一致を得、モデルが妥当であることを示した。さらに、表面張力が卓越する場合の流体の広がり挙動を解析し、広がった流体が複数の液滴

報告書

晶析法におけるPu(IV)挙動把握試験

矢野 肇*; 半沢 正利*; 近沢 孝弘*; 西村 建二*

JNC TJ8400 2000-061, 92 Pages, 2000/03

JNC-TJ8400-2000-061.pdf:8.79MB

晶析法は不純物を含む大量のU溶液から、Uのみを部分的に回収するのに適しておりPUREX法を基盤とする新しい再処理施設の要素技術として適合すると思われる。昨年度までに、溶解液へ晶析法を適用した再処理プロセスは十分なメリットを有することが確認されている。しかし晶析法適用プロセスの検討に必要なデータのうちPuの析出に関するデータは乏しい。そこで本年度は、晶析法適用プロセスにおける想定晶析条件下でのPu(IV)の挙動を把握するためのビーカ試験を英国AEA Technology Harwell研究所にて実施し、結果の評価を三菱マテリアルが実施した。試験内容は、想定する晶析供給液濃度付近でのPu(IV)単身でのPu結晶又は凝固温度の測定であり、以下の6パラメータについての試験を実施した。試験結果は以下の通りである。・硝酸プルトニウムの結晶が生成する可能性が高いと想定された200gPu/l,6M HNO3及び200gPu/l,4M HNO3で硝酸プルトニウムの結晶は生成せず、H2Oの固体及びHNO3・3H2Oの結晶混合物が生成している。・残りのPu濃度が低い溶液についても同様である。・従って、Puの原子価が4価の場合には、晶析法適用プロセスにおける想定晶析条件下で硝酸プルトニウムの結晶の生成の可能性はないと言える。・試験結果から、Pu(NO3)4-HNO3-H2O系の溶解度データを作成した。

論文

Bi-Sb合金の融解エンタルピー測定

馬場 信一; 鈴木 世志夫*; 石原 正博; 林 君夫

第21回日本熱物性シンポジウム講演論文集, p.360 - 362, 2000/00

HTTRを用いた照射試験に必要な温度情報を得る手段として、Bi-Sb合金の融解・凝固反応を利用した方法について実験と検討を行った。その結果、次に示すようなことが明らかとなった。(1)7組成のBi-Sb合金を溶解製造した直後の金属組織は、高Bi組成ではデンドライト相が、高Sb組成では粒界腐食相が表出し、中間組成ではウィドマンステッテン組織が観察された。(2)昇温時その場観察では、固相線温度付近から黒色丸形状の局部融解相が現出し、液相線温度になるとほぼ全表面に拡大した。(3)試料表面の成分元素分析の結果、高Bi合金ではSbがデンドライト相の樹幹を形成し、その後Biがこの間を埋めていく分布模様が観察された。(4)加熱による試料形状の変化は、全組成試料において明瞭に融解・凝固反応の形跡を確認できた。(5)DSCピーク形状と固相線/液相線との関係では、微分曲線(DDSC)のピークが液相線温度(融点)と比較的よく一致することがわかった。

報告書

高温ナトリウムによるセラミックスの曲げ強度変化; 000時間のナトリウム浸漬による影響

林 和範; 加納 茂機; 小峰 龍司; 舘 義昭; 平川 康; 吉田 英一

PNC TN9410 98-021, 68 Pages, 1998/02

PNC-TN9410-98-021.pdf:6.01MB

セラミックス材料は、金属材料に比べ、高強度、高硬度、高温強度が大きいなど、構造材料として魅力的な性質を持っている。セラミックスを高速炉環境に適用することを考えた場合、ナトリウムとの共存性およびナトリウムによる機械的性質変化の評価が必要である。今回、焼結セラミックスである'Al2O3(従来材および高純度材)、SiC、SiAlONおよびAIN、並びに一方向凝固セラミックスであるAl2O3/YAG共晶材について、ナトリウム浸漬後の機械的性質変化を調べることを目的に、823K(550$$^{circ}C$$)または923K(650$$^{circ}C$$)のナトリウム中に3.6Ms(1000時間)浸漬した試験片の曲げ試験を実施した。823K(550$$^{circ}C$$)のナトリウム浸漬試験片において、Al2O3(従来材、高純度材共に)、AIN、Al2O3/YAG共晶材においては、曲げ強度変化は見られなかった。これに対し、SiCおよびSiAlONでは曲げ強度の低下が見られた。923K(650$$^{circ}C$$)のナトリウム浸漬試験において、AINおよびAl2O3/YAGでは曲げ強度に変化は見られなかった。これに対し、Al2O3(従来材、高純度材共に)およびSiCにおいて、試験試験片の表面観察から粒界腐食が見られ、曲げ強度の低下が見られた。またSiAlONにおいて、曲げ強度の上昇が見られた。今後は、特に、曲げ強度の変化が見られなかった材料につき、さらに長時間の浸漬試験を行う必要がある。また、曲げ強度が上昇したSiAlONについては、そのメカニズムを解明する必要がある。

論文

マイクロカプセル化相変化物質スラリー熱媒体,2; 粒径と相変化挙動

秋野 詔夫; 高瀬 和之; 久保 真治; 長島 昭*; 鷺谷 昭二郎*; 中西 真行*

第31回日本伝熱シンポジウム講演論文集, 0, p.589 - 591, 1994/00

相変化物質(PCM)の大きな潜熱を熱輸送に利用することをねらいとして、PCMをマイクロカプセル(MC)化技術によって独立・安定な微粒子とし、低蒸気圧・低粘性の液体中に分散させ、高熱輸送密度・低運動圧力・低消費動力を特徴とするスラリー状熱媒体の開発を進めている。開発課題は、耐熱性・耐久性に富むMC化粒子と長期安定なスラリーの開発、熱物性データの整備、伝熱・流動特性の解明、利用技術の確立等である。本報告は、試作したMC化粒子及びスラリーの融点・凝固点と粒子径、PCMとMC物質組合わせの関係を、示差走査熱量計を用いて測定した結果を述べるものである。成果は、融点は一定値であったが、凝固点は粒径・乾燥/湿潤状態・PCM物質・MC物質等の影響を受け、過冷却現象を生じることを見い出した。さらに、物質の組合わせによって、過冷却を回避できる可能性があることを示した。

論文

ラット腎臓に挿入したvinyl copolymer針から放出した製癌剤の滲透・拡散におよぼす滲透促進剤の影響

吉田 勝; 浅野 雅春; 嘉悦 勲; 今井 強一*; 真下 透*; 湯浅 久子*; 山中 英寿*; 鈴木 慶二*; 森田 泰司*

人工臓器, 16(3), p.1333 - 1336, 1987/03

低温放射線重合法で調製したシスプラチンを含むvinyl copolymer針をウィスター系ラットの腎臓に埋入した。この針からシスプラチンが徐々に放出され、結果的に針周囲・組織が壊死化した。針周囲の組織壊死の立体像はラグビーボール状で、その中心に針が位置している形態を示した。この場合、針表面から外側へ向っての壊死の組織形態は凝固壊死層、融解壊死層そして非壊死(正常組織)からなることが分った。このような組織形態はurokinase(フィブリン溶融酵素)、lipase(脂肪分解酵素)およびtrypsin(タンパク質分解酵素)のような酵素をシスプラチンと共存させた時に顕著に変化した。すなわち、針埋入から7日目で比較した場合、非酵素もしくはurokinase含有系の壊死形態は殆んどが凝固壊死であったのに対し、lipaseおよびtrypsin含有系のそれは逆に融解壊死からなっていることが組織所見(HE染色)から判明した。

報告書

二酸化ウランペレットにおけるレンズ状ボイドの移動挙動と生成機構

菊地 章; 飛田 勉

JAERI-M 5722, 17 Pages, 1974/05

JAERI-M-5722.pdf:1.38MB

内側高密度、外側低密度のUO$$_{2}$$2重ペレットが焼結法によって調製され、中心加熱実験を行なうことによってレンズ状ボイドの移動挙動が解析された。さらに、レンズ状ポイドの生成機構を解明するための実験が行なわれ、ポイドの生成-安定機構として応力誘導-蒸発凝固理論が提唱された。

口頭

Thermodynamic evaluation of molten-core concrete interaction

北垣 徹; 池内 宏知; 矢野 公彦; 荻野 英樹; 鷲谷 忠博

no journal, , 

Solidification phenomena on the mixture of molten-core and concrete are discussed based on thermodynamic equilibrium calculation. Phase equilibria during solidification from melting temperature were calculated by FactSage 6.2 and NUCLEA database. In the equilibrium and low oxygen condition, (U,Zr)O$$_{2}$$, (Zr,U)SiO$$_{4}$$ and CaAl$$_{2}$$Si$$_{2}$$O$$_{8}$$ are formed in sequence from liquidus temperature. On the other hands, in the quench condition estimated by scheil cooling model, the amount of (Zr,U)SiO$$_{4}$$ is limited. This indicates that ZrO$$_{2}$$ is separated from (U,Zr)O$$_{2}$$, it reacts with SiO$$_{2}$$ and (Zr,U)SiO$$_{4}$$ is produced. Moreover, in the high oxygen potential condition, thermodynamic calculation shows that (Zr,U)SiO$$_{4}$$ is immediately formed just below liquidus temperature. The formation behavior of (Zr,U)SiO$$_{4}$$ and CaAl$$_{2}$$Si$$_{2}$$O$$_{8}$$ is the key factor on solidification phenomena and effects to the estimation of MCCI phenomena.

口頭

東京電力福島第一発電所事故におけるセシウムの化学的挙動に関する検討,5; 気相中凝固プロセスによる不溶性Cs粒子の生成試験

鈴木 晶大*; 伊東 賢一*; 西岡 俊一郎; 逢坂 正彦

no journal, , 

高温で蒸発させたCsとSiを、高温水蒸気気相中で反応・凝固させることにより、Cs, Siを含む数ミクロンの球形粒子が生成することがわかった。これにより、環境で確認された不溶性セシウム粒子(タイプA球状粒子)が高温気相中の反応・凝固プロセスによって生成する可能性を検証した。

口頭

Numerical simulation of distribution of melt component in reactor

佐藤 拓未; 平田 直哉*; 及川 勝成*; 永江 勇二; 倉田 正輝

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故では溶融燃料凝固時にマクロ的な成分偏析が発生していると考えられる。一般的に、溶融材料凝固時にはその界面部にて、液相と固相に溶質が分配され、その界面部溶質がバルク部の液相へと温度・溶質対流によって移流することによりマクロ偏析が発生する。本研究では、溶質分配にScheilモデルを使用し、CALPHADにより計算した熱物性値を用いることで、凝固・分配挙動を再現し、溶融燃料の偏析挙動の予測を行った。また、各種冷却条件が偏析挙動に与える影響を調査した。本解析では、デブリ酸化物の主成分となるUO$$_{2}$$-ZrO$$_{2}$$-FeO系にて解析を行った。解析の結果、凝固初期部の壁面部にUO$$_{2}$$, ZrO$$_{2}$$が濃化し、一方でFeOはUO$$_{2}$$, ZrO$$_{2}$$に固溶しないため、凝固後期部の中心部で著しく濃化した。また、種々の冷却条件下での解析結果より、凝固速度が遅く、凝固界面部での流速が速い場合、マクロ偏析が強くなる傾向があることがわかった。

口頭

シビアアクシデント時の燃料破損・溶融過程解析手法の高度化,1-7; 凝固モデル整備

佐藤 拓未; 平田 直哉*; 及川 勝成*; 永江 勇二; 倉田 正輝

no journal, , 

本研究では、破損・溶融燃料の凝固時の成分偏析, マクロ偏析に関して、凝固時の冷却速度と溶融物流れを考慮した解析モデルを整備している。溶融燃料凝固時における、凝固界面での溶質元素の固相・液相間の分配にScheilモデルを導入し、CALPHADで計算した液相線温度・分配係数といった熱物性値を用いることにより、凝固挙動・溶質分配挙動を再現した。溶融燃料酸化物における、マクロ偏析挙動を予測するとともに、冷却条件を変更することで、凝固速度や熱・溶質対流が変化し、最終的にマクロ偏析挙動をに与える影響を予測した。

口頭

Numerical simulation of distribution of melt component in reactor

佐藤 拓未; 平田 直哉*; 及川 勝成*; 永江 勇二; 倉田 正輝

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故では、溶融燃料は遅い凝固過程を経て成分偏析が発生していると考えられる。本研究では、溶質分配にScheilモデルを使用し、熱力データをCALPHADでの計算値を用いることで、凝固・分配挙動を再現し、溶融燃料の偏析挙動の予測を行った。本解析では、デブリ酸化物の主成分となるUO$$_{2}$$-ZrO$$_{2}$$-FeO系にて解析を行った。解析の結果、凝固初期部の壁面部にUO$$_{2}$$, ZrO$$_{2}$$が濃化し、FeOは凝固後期部の中心部で著しく濃化する結果となった。また、種々の冷却条件下での解析結果より、凝固速度が速く、凝固界面部での流速が遅い場合、成分偏析が抑制される傾向があることがわかった。

口頭

シビアアクシデント時の燃料破損・溶融過程解析手法の高度化,2-5; 要素過程モデル整備-凝固モデル整備

佐藤 拓未; 及川 勝成*; 上島 伸文*; 永江 勇二; 倉田 正輝

no journal, , 

本研究では、シビアアクシデント後期フェーズでの重要課題である溶融酸化物燃料の凝固時の成分偏析、マクロ偏析に関して、今までに整備してきた凝固・偏析モデルを過去に実施した模擬デブリ凝固試験結果と比較することで燃料デブリ凝固への適応性を評価した。

口頭

Development of solidification and segregation model for molten corium

佐藤 拓未; 及川 勝成*; 上島 伸文*; 永江 勇二; 倉田 正輝

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故では、燃料や構造材等の溶融コリウムは非常に遅い凝固速度で凝固し、その際に成分偏析が発生していると考えられる。これらの凝固・偏析挙動解明のため、これまで解析モデルを整備してきた。本モデルでは成分偏析を、Scheilモデル及び熱力学データに基づき計算している。本研究では、モデル妥当性検証のため、既存の模擬コリウム凝固試験での解析を実施し、計算結果と試験結果を比較した。その結果、本モデルは凝固時の成分偏析傾向を再現で得きることを確認した。

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